Доротеа и Филип Грим имат девет деца. Якоб (1785-1863) и Вилхелм (1786-1859) проплакват в Ханау във федералната провинция на Германия Хесен, близо до Франкфурт на Майн. Детството си прекарват в Щайнау заради държавната служба на техния баща.

Още два града в провинция Хесен са свързани с прочутите разказвачи: Касел, там те близо 30 г. работят и творят, и Марбург, където посещават университета, за да учат право. През 1802 г. обучението си започва Якоб, а година след него - Вилхелм.

И двамата се запознават с романтичната литература. Започват да събират и исторически свидетелства за развитието на немската литература, интересуват се както от английски, шотландски, ирландски източници, така и от скандинавските страни, от Испания и Сърбия.

Следвайки право в Марбург, братята се срещат през 1804 г. с поетите Клеменс Брентано и с Ахим фон Арним, от които попиват тънкостите за събирането и обработката на "народната поезия". През 1806 г. Грим започват сами да събират немски текстове: приказки, саги, легенди, обичаи, вярвания, песни. Целта им е да документират устно предаваното народно творчество, преди то да изчезне. Питат се как трябва да се работи с най-старите наративни текстове и решението им да ги предадат почти дословно и до днес е повод за дискусии.

Една от тайните звезди, от които Грим събирали приказките си, била Доротеа Фиман, съпруга на шивач от Касел. Впечатлени от паметта и таланта на разказвач, те я споменават като източник на информация и слагат неин портрет в книгата си. От писмени и устни източници Грим събират близо 200 приказки.

През 1808 г. Якоб става библиотекар на краля на Вестфалия Жером Бонапарт, брат на Наполеон. По-късно пътува като дипломат и участва във Виенския конгрес през 1814-1815 г. След смъртта на родителите им той, като най-възрастен в семейството, трябва да се грижи за прехраната на фамилията.

И Якоб, и брат му Вилхелм имат по няколко публикации, преди през 1812 г. да издадат съвместно "Детски и семейни приказки". "Време беше приказките да бъдат събрани, защото тези, които ги съхраняват, стават все по-малко", пише в увода на книгата. През 1815 г. следва второ издание - някои текстове отпадат, други са преработени заради насилието в тях.

През 1825 г., когато е третото издание, по-малкият им брат Лудвиг Емил създава илюстрации към книгата и обрича томчето на успех. Още приживе братя Грим имат 17 издания на своята книга.

Малко известен факт е, че през 1816 г. излиза и тяхна сбирка със саги, но без успех. Според експерти причината е , че сагите претендират за достоверност и са свързани с локални личности и събития. И двата жанра са част от устното народно творчество, но за разлика от сагите приказките са абсолютно независими от време и място на действие: гори и замъци в състоящата се от няколко държави тогавашна Германия има в изобилие.

Едва навършили 30 г., Якоб и Вилхелм Грим имат завидна кариера на учени и автори, а езиковеди им отреждат значение като на Гьоте и Шилер за немската литература - сочат ги за бащи на немската филология.

Редом със сбирките приказки, братята са автори на "Немска граматика", създадена през периода 1819-1837 г., и на "Немски речник", започнат 1838 г., който при завършването му през 1860 г. наброява 16 тома.

Зад сухите заглавия се крие стремежът на Якоб Грим да пресъздаде историческия живот на немския език. Той изследва множеството германски езици, по-ранните форми на думите, изменението в значението им, произхода и морфемния им състав, разпространението им в чужди езици.

Якоб Грим поставя началото и на съвременната етимология. Хайнрих Хайне нарича неговата граматика "готическа катедрала, в която всички германски народи като гигантски хор издигат глас всеки на своя си диалект".

През 1829 г. братя Грим се установяват в Гьотинген, където Якоб е професор. Вилхелм първо работи като библиотекар, а после и като преподавател. Политически се ангажират с обединението на множеството малки германски държавици, вярват в свободата на човека и са убедени, че политиката трябва да се прави в съгласие със закона, а не да се коват закони, удобни на политиката.
Двамата обвиняват крал Ернст Аугуст I Хановерски в нарушения на конституцията. След като той ги уволнява, се връщат в Касел и остават там три години.
През 1840 г. по инициатива на Александър фон Хумболт братя Грим стават членове на пруската академия на науките и получават преподавателски места в Берлинския университет. През 1848 г. Якоб става и народен представител в първото германско Народно събрание, състояло се във Франкфурт.

След близо две десетилетия в Берлин Якоб и Вилхелм Грим остават заедно и в смъртта си: те са погребани в берлинския квартал "Шьонеберг".